近日，永利物理系上海市高温超导重点实验室硕士研究生孙孟霞在导师尹鑫茂教授的指导下，与合作者在国际知名物理学期刊《ACS Photonics》（中科院一区top期刊）上发表题为《Tunable Collective Excitations in Epitaxial Perovskite Nickelates》的研究论文。文章的合作者有：列日大学何旭博士、新加坡国立大学陈智新博士、美国太平洋国家实验室王乐博士、永利蔡传兵教授、孙硕副教授、曾志刚副教授等。永利为第一完成单位和通讯单位。
镍酸盐与高温超导铜酸盐在结构和电子特性上具有相似性，促使科研界对镍酸盐超导性进行探索，最新研究发现无限层镍酸盐薄膜具有超导性且其单晶体系的超导转变温度已达到液氮温区。镍基超导的发现不仅为纳米尺度下强关联材料电子相的精确控制提供了实证，也为非常规超导机理的探究开辟了新思路。此外，在强关联氧化物中，金属等离激元现象已成为学术界的研究热点，促进了基础科学研究及其潜在应用的快速发展。理论分析表明，在Mott体系中考虑短程及长程库伦相互作用时，会激发具有多个有序光子能量的关联等离激元，其源于体系内关联电子的集体振荡，并已在铌酸盐、铜酸盐等强关联体系中被报道。LaNiO3作为镍基超导的母体材料和典型的强关联材料，其Ni-O轨道杂化在解释量子多体问题中至关重要，然而在促进等离激元形成中的作用尚未充分探索，这可能为揭示镍基超导机理研究提供关键线索。
在这项工作中，该课题组通过分子束外延（Molecular beam epitaxy，MBE）技术在LaAlO3（LAO）衬底上制备了La1-xSrxNiO3（LSNO）薄膜，其中Sr掺杂浓度分别x=0；x=0.125（LSNO(0.125)）；x=0.25（LSNO(0.25)）。通过椭圆偏振光谱（Spectroscopic ellipsometry，SE）技术观察到该体系内金属等离激元与关联等离激元的激发，并揭示了它们有趣的演变过程。其中，在LNO薄膜中观察到金属等离激元和关联等离激元的共同激发行为；在LSNO(0.125)薄膜中仅观察到金属等离激元的激发；而在LSNO(0.25)薄膜中仅观察到关联等离激元激发。与其他掺杂浓度样品不同，LSNO(0.125)薄膜具有高光电导率且未表现出关联等离激元激发。结合SE光谱与X射线吸收光谱（X-ray absorption spectroscopy，XAS）的综合实验研究，发现LSNO(0.125) 样品的O2p-Ni3d轨道杂化明显增强，有效相关U*明显减弱，这解释了该体系中关联等离激元消失和高光电导率的原因，即Ni-O轨道杂化强度对系统内有效相互作用U*起着重要的决定作用，这反过来又会影响LSNO薄膜中等离激元的形成与耗散，进一步影响该体系内光谱权重（Spectral weigh，SW）的增强与转移。值得注意的是，在LSNO体系中观察到的关联等离激元激发与在金属系统(如金、石墨烯和VO2)中发现的金属等离激元有着根本的不同。LSNO体系中等离激元在可见-紫外范围内存在多个等离子体频率，增强了光调制的灵活性。此外，LNO薄膜在同一能量位置存在金属和关联等离激元同时激发，这是前所未有的现象，支持了关联等离激元与空间光子的有效耦合并增强了金属等离激元的激发。
此项研究首次从光谱学角度揭示了镍酸盐体系中关联电荷的集体振荡行为，并通过控制Sr掺杂浓度和Ni-O轨道杂化调节LSNO薄膜中的集体激发行为。这些研究成果不仅加深了镍基超导母体材料关联电子行为的基本理解，推动了超导机制的探究，也为高性能光电器件材料的研发提供了新途径。
本工作得到国家自然科学基金项目(批准号:52172271,12374378,52307026)，国家重点研发计划项目(批准号:2022YFE03150200)，上海市科技创新计划项目(批准号:22511100200,23511101600)，中国科学院战略重点研究计划项目(批准号:22511100200,23511101600);XDB25000000)的支持。近年来，上海市高温超导重点实验室在高温超导关键成材技术、超导量子磁通涡旋、超导量子约瑟夫森结型器件、非常规高温超导、强关联氧化物电子自旋和超导强电应用等方向上形成了很好的国际化研究氛围，实验室青年人才在量子功能材料与高温超导领域具有很好的国际影响力，近年来主办国内外学术会议或在重要学术会议上作大会报告20余次，主持或参与国家重点研发计划、中科院战略先导专项或上海市重大重点项目、国家标准等十多项。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsphotonics.4c00210
